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单原子催化剂协同双位机制厘清 2020-06-30

  近日,中科院大连化学物理研究所和清华大学的研究人员合作,在单原子催化机制研究方面取得新进展。他们在发现Ir1/FeOx单原子催化剂上,Ir单原子与临近载体Fe位之间存在“双金属活性位”的协同催化过程。

  研究人员在前期的工作中制备出Ir1/FeOx单原子催化剂,并发现单原子Ir中心在水煤气变换反应中起主导作用,然而对Ir1/FeOx的微观催化机制却一直没有更深入的认识。

  结合第一性原理计算及实验表征发现,在水煤气变换过程中,H2O容易在单原子Ir与载体之间解离,形成Ir-OH与Fe-OH。随后Ir上吸附的CO与Fe结合的氧原子反应形成CO2,进而促进Ir-OH中H向Ir位的转移,降低H2产生的能垒。基于Ir单原子和临近载体Fe原子间的协同化合价变化这一微观过程,研究团队提出了单原子催化剂“双金属活性位”的协同催化机制。

  该项工作为明确单原子—载体相互作用提供了新的理论依据,也有助于设计出高活性的双位单原子或团簇催化剂。


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